Pada Mei 2008, Klopp didekati untuk menjadi manajer baru Borussia Dortmund.
Meskipun memiliki minat dari juara Jerman Bayern Munich, Klopp akhirnya menandatangani kontrak dua tahun di klub, yang berakhir di tempat ke-13 yang mengecewakan di bawah manajer sebelumnya Thomas Doll.
Pertandingan pembukaan Klopp sebagai manajer adalah pada 9 Agustus 2008 dengan kemenangan tandang 3-1 DFB-Pokal ke Rot-Weiss Essen.
Di musim pertamanya, Klopp memenangkan trofi pertamanya bersama klub setelah mengalahkan juara Jerman Bayern Munich untuk mengklaim Piala Super Jerman 2008.
Baca Juga: Menang Atas Liverpool di Final Liga Champions, Presiden Real Madrid: Mbappe Sekarang Dilupakan
Dia memimpin klub untuk menyelesaikan tempat keenam di musim pertamanya yang bertanggung jawab.
Musim berikutnya Klopp mengamankan sepak bola Eropa saat ia memimpin Dortmund untuk menyelesaikan tempat kelima, meskipun memiliki salah satu regu termuda di liga.
Pada awal musim 2013–14, Klopp memperpanjang kontraknya hingga Juni 2018. Klopp didenda €10.000 pada 17 Maret 2014 setelah dikeluarkan dari pertandingan Bundesliga melawan Borussia Mönchengladbach.
Pengusiran itu merupakan akibat dari "serangan verbal" terhadap wasit, Deniz Aytekin, yang mengatakan perilaku Klopp "tidak sopan pada lebih dari satu kesempatan".
Pertandingan terakhirnya sebagai pelatih tim adalah Final DFB-Pokal 2015, di mana Dortmund kalah 3-1 melawan VfL Wolfsburg. Dortmund selesai di liga di tempat ketujuh [77] dan tersingkir dari Liga Champions di babak 16 besar oleh Juventus.